第４１卷第５期原子与分子物理学报Ｖｏｌ.４１Ｎｏ.５２０２４年１０月ＪＯＵＲＮＡＬＯＦＡＴＯＭＩＣＡＮＤＭＯＬＥＣＵＬＡＲＰＨＹＳＩＣＳＯｃｔ.２０２４J.At.Mol.Phys.,2024,41:051001(8pp)051001￣ＮｉＴｉ＋催化甲基环己烷脱氢的密度泛函理论研究索娇１ꎬ２ꎬ陈琳１ꎬ２ꎬ赵贯甲１ꎬ２ꎬ尹建国１ꎬ２ꎬ马素霞１ꎬ２(１太原理工大学电气与动力工程学院ꎬ太原０３００２４ꎻ２循环流化床高效清洁与利用山西省重点实验室ꎬ太原０３００２４)摘要:有机液体储氢是极具潜力的氢气存储方式ꎬ在原子水平上研究储－释氢催化机理ꎬ是寻找高效低廉催化剂的重要途径采用密度泛函理论(ＤＦＴ)方法研究了甲基环己烷(ＭＣＨ)在过渡金属二聚体离子ＮｉＴｉ＋催化下逐步脱氢制甲苯的反应机理ꎬ考察了反应物、中间体和生成物的能量变化采用波函数分析方法ꎬ观察反应过程中原子电荷变化ꎬ并分析了初始化合物的态密度(ＤＯＳ)等性质结果表明:ＮｉＴｉ＋与甲基环己烷的反应是在混合势能面上进行的放热反应ꎬ三个脱氢分子机理相似ꎬ反应整体放热为－１２１９ｋｃａｌｍｏｌ－１ꎬ反应过程出现了中间体甲基环己烯和甲基环己二烯ꎬ与实验结果一致整个反应的速率决定步骤为第三个脱氢反应过程中的ＩＭ１０→ＴＳ１０关键词:脱氢ꎻ密度泛函理论ꎻ态密度ꎻ反应机理ꎻＮｉＴｉ＋ꎻ甲基环己烷中图分类号:Ｏ６４３３８文献标识码:ＡＤＯＩ:10.19855/j.1000￣0364.2024.051001ＤｅｎｓｉｔｙｆｕｎｃｔｉｏｎａｌｔｈｅｏｒｙｓｔｕｄｙｏｎＮｉＴｉ＋ｃａｔａｌｙｔｉｃｄｅｈｙｄｒｏｇｅｎａｔｉｏｎｏｆｍｅｔｈｙｌｃｙｃｌｏｈｅｘａｎｅＳＵＯＪｉａｏ１ꎬ２ꎬＣＨＥＮＬｉｎ１ꎬ２ꎬＺＨＡＯＧｕａｎ￣Ｊｉａ１ꎬ２ꎬＹＩＮＪｉａｎ￣Ｇｕｏ１ꎬ２ꎬＭＡＳｕ￣Ｘｉａ１ꎬ２(１ＣｏｌｌｅｇｅｏｆＥｌｅｃｔｒｉｃａｌａｎｄＰｏｗｅｒＥｎｇｉｎｅｅｒｉｎｇꎬＴａｉｙｕａｎＵｎｉｖｅｒｓｉｔｙｏｆＴｅｃｈｎｏｌｏｇｙꎬＴａｉｙｕａｎ０３００２４ꎬＣｈｉｎａꎻ２ＫｅｙＬａｂｏｒａｔｏｒｙｏｆＣｌｅａｎａｎｄＥｆｆｉｃｉｅｎｔＣｏｍｂｕｓｔｉｏｎａｎｄＵｔｉｌｉｚａｔｉｏｎｉｎｔｈｅＣｉｒｃｕｌａｔｉｎｇＦｌｕｉｄｉｚｅｄＢｅｄꎬＴａｉｙｕａｎ０３００２４ꎬＣｈｉｎａ)Ａｂｓｔｒａｃｔ:Ｏｒｇａｎｉｃｌｉｑｕｉｄｈｙｄｒｏｇｅｎｓｔｏｒａｇｅｉｓａｐｒｏｍｉｓｉｎｇｈｙｄｒｏｇｅｎｓｔｏｒａｇｅｍｅｔ...
