项目名称：天然气及合成气高效催化转化的基础研究首席科学家：包信和起止年限：2005.12至2010.11依托部门：中国科学院一、研究内容总体设想本项目主要研究甲烷（组成天然气的主要成分）的高效活化和定向转化、由天然气或煤制备得到的合成气（CO2和H2）的选择转化及其催化科学和技术发展涉及的重要基础问题。关键科学问题集中在：高对称性分子（如甲烷等）中碳氢键（C－H）的控制活化和选择转化规律、合成气转化的费-托过程的控制规律和产物分布的调控机理、催化反应的偶合机理和工艺、结构导向的催化剂制备科学和技术、催化反应中间体的捕获、鉴定和催化过程的原位、动态表征等。拟解决的关键科学问题具有高度对称性的甲烷分子是自然界中最为稳定的有机分子之一，它的活化和转化需要相当苛刻的条件。研究表明，甲烷选择氧化最关键的问题不仅仅是活化，更重要的是对生成的较活泼产物进一步氧化的有效抑制。从基础研究的角度看，目前人们对甲烷和烷烃活化和转化的催化活性位结构、活性位作用机理、活性氧物种、反应中间体及其转化动态学等科学问题的认识深度还不够，远未达到能够控制活化和选择转化的要求。因此甲烷和低碳烷烃的选择氧化被看作是C-H键活化的“圣杯”，被公认为催化乃至整个化学研究领域最具挑战性的研究方向之一。1997年，美国化学会联合4家相关协会在所撰写的“2020催化前瞻报告”(Vision2020CatalysisReport)中将烷烃活化和选择氧化列在“催化研究路线图——技术目标”（”RoadmapforResearchonCatalysis—TechnicalTargets”）的前两位。合成气催化转化机理的基本科学问题，如CO的吸附活化模式、控制链引发、链增长（C-C键的形成）和链终止（产物形成）的关键因素等仍然不明确或尚存在争议，亟待深入研究。同时这些问题又与催化剂中的各组分，包括活性金属、载体以及助剂的作用的本质密切相关。具体而言，活性金属粒子的类型、尺寸、分散度、可还原性对反应性能的影响，载体的孔道效应（限域效应、择形效应等），和助剂的促进作用等都与上述有关反应机理的问题相关。这些因素对反应机理中的具体步骤产生影响，从而影响反应活性以及产物的类型和分布。因此这些问题的解决对于合理解释合成气催化转化过程的复杂影响因素和可控产物分布的高效催化剂的设计、研制具有重要的指导意义。众多的研究结果表明，催化材料的构筑，包括活性组分的分散程度、活性中心结构、微环境、落位、载体的孔道结构等，能极大地影响其在甲烷和合成气转化反...
