Citethis:NewCarbonMaterials,2023,38(4):754-764DOI:10.1016/S1872-5805(23)60729-2超薄无序结构还原氧化石墨烯/锂金属复合箔材的制备及电化学性质毛尔洋1，杜俊谋1，段祥瑞1，王伶月1，王贤成1，李国成1，付林1,2，孙永明1,*（1.华中科技大学武汉光电国家研究中心，湖北武汉430074；2.贵州大学化学与化工学院，贵州贵阳550025）摘要：超薄锂金属（≤50μm）是下一代高比能锂金属电池负极选择。然而纯锂质软、易脆，机械加工性较差，导致超薄锂箔的制备工艺复杂、成本高昂；此外相比于较厚的锂金属负极，超薄锂金属负极常呈现更差的电化学循环性能。本文提出一种“自下而上”的策略制备10～50μm厚度可控的超薄还原氧化石墨烯/锂金属（rGO/Li）复合箔材，其结构由大量无序随机的rGO片层非平行排列并均匀分散在锂金属内。首先将还原氧化石墨烯（rGO）粉片与熔融锂金属在200°C下搅拌复合，获得微米级的还原氧化石墨烯/锂复合粉片，之后将复合粉片作为原材料进一步通过反复辊压制备出结构均匀、超薄的复合箔材，该方法具有一定的规模化潜力。不同于其他所报道的rGO层状薄膜结构，在复合箔材中rGO片层随机无序分散形成三维网络，有利于实现锂的均匀沉积/剥离。所制50μm超薄无序结构rGO/Li复合箔材负极在对称电池中以1mAcm−2、1mAhcm−2条件在醚基电解液中可稳定循环1600h以上，在与硫化聚丙烯腈（SPAN）正极组配全电池以0.2C倍率循环220次后比容量高达～675mAhg−1，优于使用同厚度纯锂负极的电池。关键词：锂金属电池；锂金属负极；超薄；还原氧化石墨烯；无序结构中图分类号：TM912文献标识码：A1前言锂金属电池在未来高比能电池体系中占据极其重要的地位，在全球能源革命的时代背景下，将在消费电子、智能电网及电动交通等领域展示出巨大的应用前景[1–5]。然而实用化的锂金属电池对锂金属负极中锂的总量和利用率皆提出了较高的要求[6–8]。当前报道的研究主要采用厚锂负极，且锂的利用率较低，如大部分商业采购的纯锂极片厚度为450μm，其面容量约90mAhcm−2，是商业正极面容量（>3mAhcm−2）的近30倍；同时在电化学循环中大多数研究常采用0.5～1mAhcm−2左右的锂参与实际循环，即锂的利用率仅在3%以内。锂金属负极采用了过多过量的锂将严重制约锂金属电池的实际能量密度，也造成资源浪费，阻碍其实用化进展。因此，采用50μm及以下厚度的超薄锂负极（或有限锂负极）将是构筑未来实用化高比能锂金属电池的必由之路[7]。然而目前超薄锂金属负极...
