二氧化碳化学利用第48卷第3期低碳化学与化工Vol.48No.3Jun.2023Low-carbonchemistryandchemicalEngineering2023年6月不同形貌ZnO催化CO2加氢性能研究周向坤，王明瑞，王浩，刘怡，边凯，王志群，张光辉，郭新闻（大连理工大学化工学院精细化工国家重点实验室，智能材料化工前沿科学中心，辽宁大连116024）摘要：ZnO基催化材料可将CO2选择性加氢转化为CH3OH等高附加值化学品，因而受到广泛关注，但其催化活性中心结构及构效关系仍有待进一步研究。以ZnO为模型催化剂，探究了催化性能与活性位点间的构效关系，通过水热合成方法制备了片状ZnO和棒状ZnO，其中，片状ZnO优先暴露(002)晶面，棒状ZnO优先暴露(100)和(101)晶面。在300°C时，片状ZnO的CO2转化率和CH3OH生成速率分别为5.8%和0.220mmol/(g·h)，优于棒状ZnO（1.5%和0.095mmol/(g·h)）。原位红外光谱表征结果表明，孤立的Zn位点倾向于生成CO，而邻近的多Zn位点之间通过协同作用促进CH3OH的生成。ZnO(002)晶面中Zn位点呈空间六边形排布，使片状ZnO在CO2加氢生成CH3OH的反应中表现出更高的活性。关键词：金属氧化物；活性位点；形貌调控；ZnO晶面；CO2加氢中图分类号：TQ426.82文献标志码：A文章编号：2097-2547（2023）03-41-08StudyoncatalyticperformanceofZnOwithdifferentmorphologiesforCO2hydrogenationZHOUXiangkun,WANGMingrui,WANGHao,LIUYi,BIANKai,WANGZhiqun,ZHANGGuanghui,GUOXinwen(StateKeyLaboratoryofFineChemicals,FrontierScienceCenterforSmartMaterials,SchoolofChemicalEngineering,DalianUniversityofTechnology,Dalian116024,Liaoning,China)Abstract:ZnObasedcatalyticmaterialscanselectivelyconvertCO2intohighvalue-addedchemicalssuchasmethanolthroughhydrogenation,whichhasattractedwideattention,whiletheircatalyticactivecenterstructureandstructure-activityrelationshipstillneedfurtherresearch.ZnOwasusedasamodeltostudythestructure-activityrelationshipbetweenthecatalyticperformanceandtheactivesites.PlateZnOandrodZnOwerepreparedbyhydrothermalsynthesismethodinwhichplateZnOpreferentiallyexposed(002)facets,whilerodshapedZnOpreferentiallyexposed(100)and(101)facets.At300°C,theCO2conversionrateandmethanolproductionrateofplateZnOare5.8%and0.22mmol/(g·h),respectively,higherthanthoseofrodZnO(1.5%and0.095mmol/(g·h)).Th...
