基于两个[2Fe2S]化合...分解水产氢性能及可能的机理_郑会勤.pdfVIP免费

２０２３，Ｖｏｌ.３７，Ｎｏ.９ｗｗｗ．ｍａｔｅｒ⁃ｒｅｐ．ｃｏｍ２１０５００５２⁃１请扫描二维码访问本文网络展示页面以获取补充信息（ＳｕｐｐｌｅｍｅｎｔａｒｙＩｎｆｏｒｍａｔｉｏｎ）基金项目：国家自然科学基金（２１１７１１４７）；河南省青年骨干教师项目（２０２０ＧＧＪＳ２６６）；河南省高等学校重点科研项目（２１Ｂ１５０００１）ＴｈｉｓｗｏｒｋｗａｓｆｉｎａｎｃｉａｌｌｙｓｕｐｐｏｒｔｅｄｂｙｔｈｅＮａｔｉｏｎａｌＮａｔｕｒａｌＳｃｉｅｎｃｅＦｏｕｎｄａｔｉｏｎｏｆＣｈｉｎａ（２１１７１１４７），ＹｏｕｎｇＢａｃｋｂｏｎｅＴｅａｃｈｅｒｓＰｒｏｊｅｃｔｏｆＨｅｎａｎＰｒｏｖｉｎｃｅ（２０２０ＧＧＪＳ２６６），ａｎｄＫｅｙＳｃｉｅｎｔｉｆｉｃＲｅｓｅａｒｃｈＰｒｏｊｅｃｔｓｏｆＣｏｌｌｅｇｅｓａｎｄＵｎｉｖｅｒｓｉｔｉｅｓｉｎＨｅｎａｎＰｒｏｖｉｎｃｅ（２１Ｂ１５０００１）．ｚｈｅｎｇｈｕｉｑｉｎ２０００＠１６３．ｃｏｍＤＯＩ：１０.１１８９６／ｃｌｄｂ.２１０５００５２基于两个［２Ｆｅ２Ｓ］化合物的光催化分解水产氢性能及可能的机理郑会勤１，，樊耀亭２１河南财政金融学院环境学院，郑州４５００４６２郑州大学化学学院，郑州４５０００１本工作合成了两个新的含有桥联配体６，８⁃硫辛酸甲酯（ｐｄｔｅ）的［２Ｆｅ２Ｓ］化合物１和２，并通过ＩＲ、１ＨＮＭＲ、３１ＰＮＭＲ（化合物２）、元素分析、Ｘ射线单晶衍射（化合物１）等手段表征了其结构，构建了以目标化合物１或２为光催化剂、ＥＹ２⁃为光敏剂、ＴＥＡ为电子给体和质子源的三组分光催化体系。结果表明：在ｐＨ＝１１的ＣＨ３ＣＮ／Ｈ２Ｏ（Ｖ（ＣＨ３ＣＮ）／Ｖ（Ｈ２Ｏ）＝１／１）溶液中和经过３．５ｈ的可见光（λ＞４２０ｎｍ）照射的条件下，该体系的最大氢产量分别为１０６．５μｍｏｌ（ＴＯＮ１３．３ｖｓ．１）和１３６．２μｍｏｌ（ＴＯＮ１７ｖｓ．２），对应的产氢速率分别为７６０７μｍｏｌ·ｇ－１·ｈ－１和６５９５．６μｍｏｌ·ｇ－１·ｈ－１。机理研究表明：体系失活主要归因于光催化过程中光敏剂ＥＹ２－和催化剂的光降解。在所构建的体系中，光生电子可经两种途径由１∗ＥＹ２－或ＥＹ３－·转移到ＦｅⅠＦｅⅠ中心上，形成产氢的重要中间体ＦｅⅠＦｅ０物种，并通过进一步质子化产生ＨＦｅⅡＦｅⅠ物种和（η２－Ｈ２）ＦｅⅡ－ＦｅⅠ物种，最终释放出Ｈ２分子并使ＦｅⅠＦｅ...