第４１卷第１期２０２３年２月石河子大学学报（自然科学版）ＪｏｕｒｎａｌｏｆＳｈｉｈｅｚｉＵｎｉｖｅｒｓｉｔｙ（ＮａｔｕｒａｌＳｃｉｅｎｃｅ）Ｖｏｌ．４１Ｎｏ．１Ｆｅｂ．２０２３收稿日期：２０２２－０５－０３基金项目：国家自然科学基金项目（５１５６３０２１）作者简介：侯翠丽（１９９６—），女，硕士研究生，专业方向为化学。∗通信作者：李洪玲（１９７１—），女，教授，从事化学工艺研究，ｅ⁃ｍａｉｌ：ｌｉｈｏｎｇｌｉｎｇ１９７１０２＠１６３．ｃｏｍ。ＤＯＩ：１０.１３８８０／ｊ．ｃｎｋｉ．６５－１１７４／ｎ．２０２３.２２.００８文章编号：１００７－７３８３（２０２３）０１－０００１－０８Ｎｉ１／ｇ⁃Ｃ３Ｎ４催化乙炔加氢反应的密度泛函理论研究侯翠丽，康丽华，李洪玲∗（石河子大学化学化工学院，新疆石河子８３２００３）摘要：乙烯是石化产业的主要原料之一，广泛运用于工业生产和基本生活。乙烯中少量的乙炔杂质从根本上会影响下游产品，那么乙炔选择性加氢就可以提高乙烯产量，减少杂质产生。本文中构建了Ｎｉ１／ｇ⁃Ｃ３Ｎ４催化剂模型，以密度泛函理论为依据，从Ｂ３ＬＹＰ泛函基组出发，计算过程中采用ＤＦＴ⁃Ｄ３校正。对Ｎｉ原子使用ＬＡＮ２ＤＺ赝势，对于Ｃ，Ｈ，Ｎ非金属原子使用６－３１ｇ∗∗基组。通过分析静电势、态密度和在催化剂上的吸附行为，系统性研究了Ｎｉ１／ｇ⁃Ｃ３Ｎ４催化剂催化乙炔加氢的反应机理，详细阐述了选择性和活性。结果表明，Ｎｉ１／ｇ⁃Ｃ３Ｎ４催化乙炔加氢的最优反应路径是乙炔加氢生成乙烯，能垒是２０.０５ｋｃａｌ·ｍｏｌ－１；乙烯加氢生成乙烷，能垒是９０.２９ｋｃａｌ·ｍｏｌ－１。Ｎｉ１／ｇ⁃Ｃ３Ｎ４催化剂具有低活性、高选择性的特征，展现了其良好的催化性能，为乙炔高效催化加氢领域提供了帮助。关键词：乙炔加氢；密度泛函理论；单原子催化剂；活性；选择性中图分类号：ＴＱ２２１.２１１；ＴＱ４２６文献标志码：ＡＤｅｎｓｉｔｙｆｕｎｃｔｉｏｎａｌｔｈｅｏｒｙｓｔｕｄｙｏｎＮｉ１／ｇ⁃Ｃ３Ｎ４ｃａｔａｌｙｔｉｃｈｙｄｒｏｇｅｎａｔｉｏｎｏｆａｃｅｔｙｌｅｎｅＨＯＵＣｕｉｌｉ，ＫＡＮＧＬｉｈｕａ，ＬＩＨｏｎｇｌｉｎｇ∗（ＳｃｈｏｏｌｏｆＣｈｅｍｉｓｔｒｙａｎｄＣｈｅｍｉｃａｌＥｎｇｉｎｅｅｒｉｎｇ，ＳｈｉｈｅｚｉＵｎｉｖｅｒｓｉｔｙ，Ｓｈｉｈｅｚｉ，Ｘｉｎｊｉａｎｇ８３２００３，Ｃｈｉｎａ）Ａｂｓｔｒ...
