原子间相互作用对无序大分子结构和动力学影响的中子散射研究韩泽华1,2,左太森1,2,马长利1,2,李雨晴1,2,3,程贺1,2*1.中国科学院高能物理研究所,中国散裂中子源,东莞5238002.散裂中子源科学中心,东莞5238003.中国科学院大学,北京100049*通讯作者,E-mail:chenghe@ihep.ac.cn收稿日期:2022-12-30;接受日期:2023-02-07;网络版发表日期:2023-03-31国家自然科学基金(编号:22273046,U1932161)资助项目摘要不同单体在原子尺度的相互作用使得不同大分子体系在微观、介观的多尺度复杂结构及动力学行为有明显差异,从而进一步影响了体系的宏观性质.联用中子散射和计算机模拟,利用相同分子量和分子量分布的氘代大分子与氢化大分子具有相同分子结构、不同中子衬度,以及中子散射和计算机模拟宽广的时间、空间观察尺度,我们可以得到无序大分子体系最可几全原子结构,进而分析其从原子到纳米的多尺度空间结构,与从皮秒到微秒的多模式动力学行为的成因.近年来,我们使用该方法,从小分子到大分子的稀溶液、溶胀体系,从大分子熔体到玻璃态,成功分析了原子间相互作用对不同空间尺度结构和跨时间运动模式动力学行为的影响.本文介绍了这些典型的例子,希望将该方法推广到更广阔的研究领域,把大分子原子结构的多样性与多尺度的复杂结构和动力学有机地联系起来.关键词无序大分子中子全散射,准弹性中子散射,计算机模拟,全原子结构,多尺度结构和动力学1引言因为高分子材料的性能由组成其的单体成分和加工过程中形成的多尺度结构共同决定,所以高分子领域的物理学家和化学家分别采用独特的方法来提高材料的性能.物理学家的解决方式是建立具有一般性的理论来描述体系中结构、动力学行为和宏观性质的关系,并将其应用到未知体系中预测性能和表现.比如,Flory[1]的平均场理论就建立在粗粒化的格子模型上,通过引入不可压缩假定,描述了高分子的基本相分离过程;deGennes的标度理论同样建立在粗粒化的串滴(blob)模型上,描绘了温度blob和浓度blob的标度变化等[2].而高分子化学家的解决方案则是合成由不同单体组成的新型高分子,利用不同单体间复杂的相互作用组装成各种各样的多尺度结构.在两种方式相互联系的诸多桥梁中,经验参数和经验公式发挥了重要的作用.例如,依据溶度参数预测高分子在不同溶剂中的溶解能力,从而选择不同溶引用格式:HanZ,ZuoT,MaC,LiY,ChengH.Theinfluenceofinteratomicinteractiononthestructureanddynamicsofdisorderedmacromolecules:aneutronscatteringstudy.SciSinChim,...
