第31卷第1期2023年3月纤维素科学与技术JournalofCelluloseScienceandTechnologyVol.31No.1Mar.2023文章编号：1004-8405(2023)01-0010-07DOI:10.16561/j.cnki.xws.2023.01.01基于密度泛函理论研究纳米纤维素/层状双金属氢氧化物复合材料的光热稳定性郭彩1，周华晶1，关清卿1，辛红良2，何亮1,3*（1.昆明理工大学建筑工程学院，云南昆明650500；2.DepartmentofChemicalEngineering(0211),VirginiaTech,Blacksburg,VA24061；3.昆明理工大学化学工程学院，云南昆明650500）摘要：从理论上研究了纤维素纳米纤维（CNFs）和纳米层状双金属氢氧化物（LDHs）结合的界面相互作用机制。通过密度泛函理论（DFT）计算，可以得到前线分子轨道、结合能、巴德电荷，并根据这些分析CNFs与LDHs相互作用。结果表明，结合过程中发生了电荷转移，CNFs由于具有总的负自然电荷而表现为电子受体，LDHs中金属离子是电子供体，结合能力与金属离子电负性强度成反相关。不同组分的LDHs和CNFs的结合能力由弱到强的顺序为：NiAl-LDHs＜ZnAl-LDHs＜MgAl-LDHs。在晶面中表现出一致的趋势，在同一族的晶面中，随着指数的增大，结合能力增强。关键词：纤维素纳米纤维；层状双金属氢氧化物；界面相互作用；密度泛函理论中图分类号：O647.32；TQ352.9文献标识码：A由于纤维素纳米纤维（CNFs）富含羟基、羧基，以致其光热耐久性弱[1]，因此需要提高CNFs的光热稳定性，以此促进其高值化利用。研究发现具有正电荷性质的纳米层状双金属氢氧化物（LDHs）可以与带负电的CNFs聚合物紧密结合[2]，通过静电相互作用诱导自组装成多层核壳或套管纳米结构[3]。这在一定程度上阻止了CNFs中的羟基和羧基衍生的含氧自由基在有机聚合物层中的形成和迁移，从而提高了CNFs基复合材料的光热稳定性。大量文献表明，CNFs/LDHs复合材料的光热稳定性可能源于金属离子种类、晶体形态等[4-7]，也就是说，通过调整掺杂LDHs的理化性质，可以进一步提高复合材料的光热稳定性。遗憾的是，大部分工作集中在复合材料的制备过程、原料的选择、材料性能的评价和影响性能的因素等方面[8-11]，很少系统地涉及界面相互作用的微观机制，特别是在分子和电子水平上。因此迫切需要探索其相互作用微机制，这对于指导高效CNFs/LDHs复合材料的制备，从而提高其光热稳定性具有重要意义。然而，仅通过实验很难理解微观机理，只能通过计算机模拟来实现。在密度泛函理论（DFT）计算的启发下[12]，本文以不同组分的LDHs作为提升纤维素功能...
